Dia terpilih untuk Kejuaraan U-21 Eropa UEFA 2019, memainkan pertandingan pertama babak penyisihan grup saat Spanyol sekali lagi selesai sebagai juara (Sivera sekali lagi menjadi pilihan pertama). Simón menerima panggilan pertamanya ke tim senior pada 20 Agustus 2020, untuk dua pertandingan awal UEFA Nations League 2020–21.
Meskipun melakukan kesalahan yang berujung pada gol di level klub beberapa hari sebelumnya, ia terpilih untuk debut penuh pada 11 November 2020, memainkan keseluruhan pertandingan persahabatan melawan Belanda. Pada 24 Mei 2021, Simon dimasukkan dalam skuat 24 pemain Luis Enrique untuk Kejuaraan Eropa UEFA 2020.